Lösungsmittel-Molekül/Atom Wechselwirkungen

Wechselwirkungen zwischen reagierenden Molekülen und ihrer lokalen Lösungsmittelumgebung werden untersucht, seitdem Frank und Rabinowitch 1934 den Begriff „cage effect“ geprägt haben. Der cage effect beschreibt hauptsächlich Unterschiede im Verlauf von Reaktionen, die in der Gas- und Flüssigphase ablaufen. Dieser wird seit der Erfindung von Femtosekundenlasersystemen in den 1980er Jahren eingehend untersucht, wobei für Reaktionen von Molekülen in Abhängigkeit vom verwendeten Lösungsmittel verschiedene Zeitskalen beobachtet wurden. Allerdings blieb eine Beobachtung dieser Prozesse in Echtzeit auf der atomaren Längenskala und mit der benötigten Femtosekunden-Zeitauflösung außer Reichweite.

Wir untersuchen die Solvatationsdynamik einschließlich der Lösungsmittel-Molekül/Atom-Wechselwirkung mittels einer breiten Palette Struktur-sensitiver Röntgentechniken, und dies mit Femtosekunden-Zeitauflösung. Ein Ziel ist es neue Beobachtungsgrößen hinzuzufügen, um so die ablaufende Reaktion eines Moleküls/Atoms zusammen mit seinem umgebenden Lösungsmittelmolekül abzubilden zu können. Diffuse Weitwinkelröntgenstreuung (WAXS) und Röntgenabsorptionsspektroskopie (XAS) von ungeordneten Flüssigkeiten geben uns dabei strukturelle Informationen, wobei wir mittels Extended X-ray Absorption Fine Structure (EXAFS) Spektroskopie die Distanz eines Schlüsselatoms im reagierenden Molekül zum nächstgelegenen Lösungsmittelmolekül beobachten können. Röntgennahkantenabsorptionsspektroskopie (XANES) und Röntgenemissionsspektroskopie (XES) sind zusätzliche experimentelle Techniken, die uns Informationen über die elektronische Struktur innerhalb des reagierenden Moleküls geben.

Kurz gesagt, zielen wir darauf ab, die Dynamik beider Konstituenten zu verfolgen, d.h. des Moleküls/Atoms und des Lösungsmittels, die beide auf vergleichbaren Femtosekunden-Zeitskalen ablaufen. Unser Ziel ist es auf diese Weise mehr Details über die elementaren Schritte chemischer Reaktionen in der kondensierten Phase zu erhalten.